基於電子還原活化臭氧的研究思路，中國科學院過程工程研究所開發出太陽光催化活化臭氧深度降解有機物新技術，該項新技術可大大提高廢水污染物降解速率，達到傳統光催化和臭氧氧化降解過程之和的95.8倍。太陽能作為一種清潔可持續的能源，將有望深度參與廢水處理過程。這種耦合技術具有緩解能源壓力、降低環境污染雙重意義。近日，該綜述論文被選為Accounts of Chemical Research5月期封面。
工業廢水每年產生量約200億噸，且組成複雜、治理難度極大。臭氧氧化法是一種常見的廢水處理技術，但存在有機物降解不徹底、處理出水難以達標的問題。有機物的充分降解是水污染控制領域研究者共同關注的熱點和難點問題，開發出高效的深度氧化處理新技術具有重要的科學價值和社會意義。
臭氧氧化法處理污水過程中，一般需通過加入催化劑、光照、電場或能量場等，強化臭氧分解產生羥基自由基（·OH），深度降解污染物為二氧化碳和水。過程工程所環境技術與工程研究部研究員曹宏斌和副研究員謝勇冰長期從事重污染行業有機廢水污染控制，通過開發碳基複合催化劑和梯度氧化工藝，實現了催化臭氧氧化技術的規模化工業應用。近幾年，又將太陽能的高效催化作為研究重點。
該研究團隊首先合成了不同結構和光電特性的石墨相氮化碳（g-C3N4）作為可見光催化劑，初步分析催化劑的構效關係，與德國萊布尼茲催化所合作開發原位電子順磁共振技術，定量分析了光生電子產生、傳輸及還原O3/O2產生活性氧化物種的過程，揭示了光催化過程、光催化活化臭氧過程產·OH反應路徑的重大差異，深入解釋了兩種過程高效耦合的原因（ACS Catalysis,2017,7(9),6198–6206）。在此基礎上系統合成出一系列不同能帶結構的g-C3N4材料，其光生電子的數量和還原能力分別取決於禁帶寬度和導帶底的位置，二者綜合決定g-C3N4的催化性能，明確了下一步催化劑開發的思路(ACS Catalysis,2019,9,8852–8861)。在應用g-C3N4催化劑的過程中，研究了其結構和催化穩定性，由於·OH優先進攻水溶液中的有機污染物，維持了g-C3N4催化劑的相對穩定（Environmental Sciences & Technology,2017,51(22),13380-13387）。
此外，研究團隊還對太陽能利用模式、催化劑負載和反應器設計提出了具體構想，通過與催化臭氧氧化技術有機結合，將加速提高本技術的應用進程，真正形成一種綠色高效的有機廢水深度處理技術，廣泛用於更多的廢水處理應用場景。
該文第一作者為肖家棟，共同通訊作者為曹宏斌和萊布尼茨催化研究所教授Angelika Brückner。該工作得到國家基金委傑出青年基金、北京市面上基金和中國科學院-德國學術交流中心聯合項目資助。
圖：光催化-臭氧氧化與催化臭氧氧化相結合的新工藝
來源：中國科學院過程工程研究所