第一作者：Hongxia Wang, Yan-Kai Tzeng, Yongfei Ji.
通訊作者：崔屹、朱棣文、譚天偉、Karen Chan
通訊單位：史丹福大學、北京化工大學、SLAC國家加速器實驗室
研究亮點：
1. 發展了一種Cu-氮摻雜納米鑽石的新型催化介面。
2. 實現了CO2還原制C2產物的優異催化性能。
碳中和能源轉化過程對全球氣候變化和能源問題至關重要。開發CO2還原制高價值化學品催化劑，是能源和環境領域極富前景，也極具挑戰的關鍵議題。電化學還原方法由於其操作簡便，環境溫和，性能優越等優勢，越來越多地在CO2還原還原占據主要地位。
對於大多數CO2還原催化劑而言，一般產物往往是CO或者HCOOH等C1產物，近來才慢慢出現可在中性水介質中實現多碳類（C≥2）高附加值化學品的催化劑。這些催化劑普遍存在一個問題，就是所採用的電勢過低，一般-0.9V（vs RHE）或者更低。另外，收率不高，長期穩定性不佳等問題比比皆是。
有鑒於此，史丹福大學崔屹團隊攜手諾獎得主朱棣文教授，北京化工大學譚天偉教授等人，報導了一種基於銅納米顆粒的高選擇性高穩定性的催化介面設計策略，用於非均相催化CO2製備C2高價值化學品。
圖1. 材料製備示意圖
研究人員構建了一種氮摻雜納米鑽石/Cu納米顆粒介面。之所以構建這種介面，一方面是因為，現有CO2還原催化劑中，銅基納米催化劑無疑是最出色的一種。另一方面，氮摻雜的納米鑽石成本低，電化學活性高，表面積大，而且具有㐛的化學穩定性。除此之外，氮摻雜的納米鑽石含有大量N-sp3 C組分，前人研究發現其對電催化活性至關重要。因此，研究團隊希望能通過構築多組分介面，來協同實現C-C成鍵的更多可能性。
圖2. N-ND/Cu電極材料表征
研究表明，催化製備C2產物的法拉第效率為63%左右（-0.5 V，RHE），這種催化劑意外地表現出無與倫比的高穩定的催化性能，120 h後僅有19%活性衰減。DFT計算表明，CO在Cu/納米鑽石介面的結合力增強，抑制CO脫附。通過降低CO二聚化的表觀能壘，促進C2產物的生成。對催化劑本徵組成和電子結構的調控，實現了對催化介面，以及反應熱力學和動力學的最大限度的優化。
圖3.DFT計算
總之，這項研究為CO2還原制高價值化學品催化劑的設計提供了全新的思路，為CO2還原制高價值化學品帶來了更多可能。
參考文獻：
HongxiaWang et al. Synergistic enhancement of electrocatalytic CO2reduction to C2 oxygenates at nitrogen-doped nanodiamonds/Cuinterface. Nature Nanotechnology 2020.
https://www.nature.com/articles/s41565-019-0603-y